Estudo do sistema quase unidimensional AxA'1-xNb2O6 (A e A'=Ni, Fe e Co) : preparação e caracterização das propriedades e estruturas magnéticas

Abstract

Este trabalho é dedicado à investigação das propriedades estruturais e magnéticas destes compostos de estrutura ortorrômbica (A = metais magnéticos) ANb2O6 que chamaram nossa atenção como um sistema de Ising quase-1D. Esse comportamento magnético original de baixa dimensionalidade é resultado das interações magnéticas ao longo das cadeias de átomos magnéticos quase uni-dimensional, e ainda pelas fracas interações antiferromagnética entre as cadeias. Quando esses compostos são ordenadas todas essas interações dentro e entre as cadeias leva a uma ordem global antiferromagnético. Nossa investigação é baseada em uma caracterização sistemática da série de compostos AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe e Co), por diferentes tipos de medidas complementares, tais como: difração de raios X à temperatura ambiente, difração de nêutrons acima e abaixo da temperatura de ordenamento magnético, medidas magnéticas: evolução térmica das curvas de magnetização e isoterma de magnetização sob variação de campo aplicado. Além disso, medidas de calor específico e espectroscopia Mössbauer foram realizadas em algumas amostras selecionadas. Nós encontramos interessantes resultados, para diferentes concentrações, com diferentes comportamentos nos sistemas pseudobinários Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni, que podem permanecer no estado paramagnético até temperaturas muito baixas ou ordenarse dependendo da série analisada. Nossas medidas mostram que a temperatura de ordenamento magnético e vetores de propagação diferem substancialmente, dependendo da composição, por esses sistemas serem caracterizados por uma competição entre as interações magnéticas que estão envolvidas em uma rede triangular intermoleculares. Este estudo mostra que a desordem catiônicos Fe/Co induz uma redução substancial em ambas as interações dentro das; e entre as; cadeias, refletindo a tendência de se opor à criação de uma ordem de longo alcance magnético. Da mesma forma, o sistema NixFe1-xNb2O6 não mostra ordenamento magnético nem em medidas de até 400 mk realizadas para x = 0,2.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l’ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s’appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d’aimantation isochamp et mesures d’aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d’ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l’établissement d’un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d’ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu’à 400 mk au moins.

This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mk for x = 0.2.