Decomposição de NO em catalisadores de Pd, PdCu e PdMo suportados em mordenita

Abstract

O presente trabalho retrata o estudo realizado para a eliminação dos compostos de nitrogênio, NOx,,a partir de fontes antropogênicas usando a decomposição direta sobre catalisadores monometálicos de paládio e bimetálicos de paládio/cobre e paládio/molibdênio suportados na zeólita mordenita. A síntese de uma das mordenitas utilizadas foi avaliada com o emprego de uma fonte alternativa de Si e Al, a argila natural. Os catalisadores foram preparados pelo método de troca iônica para os metais Pd e Cu e pela incorporação de Mo a partir de [Mo(CO)6]. Os catalisadores foram caracterizados através da análise química, área superficial específica, volume de poros, difração de raios-X, refletância difusa na região do ultravioleta e visível, redução com programação de temperatura, quimissorção de hidrogênio, dessorção de NO com programação de temperatura, infravermelho com transformada de Fourier das moléculas de CO e NO adsorvidas e microscopia eletrônica de varredura com espectroscopia de energia dispersiva. As avaliações catalíticas foram realizadas através da reação de decomposição direta do NO em um reator tubular com leito fixo e fluxo contínuo, e foi utilizado como detector um espectrômetro de infravermelho com transformada de Fourier acoplado a uma célula de gás.Os catalisadores de paládio preparados nos suportes sintetizados em laboratório apresentaram atividades similares ao catalisador preparado com a mordenita comercial, porém menores seletividades. Os catalisadores bimetálicos mostraram-se ativos por mais tempo nas condições de reação empregadas. O suporte mordenita apresentou efeito promotor quando comparado com outros suportes. Portanto, catalisadores mono e bimetálicos de paládio apresentaram-se como uma opção para a decomposição direta do NO.

This work presents the results of the research for the removal of nitrogen compounds, NOx, from antropogenic sources using the direct decomposition over monometallic palladium catalysts and bimetallics of palladium / copper and palladium / molybdenum supported in the zeolite mordenite. The synthesis of mordenite was assessed with the use of an alternative source of Si and Al, a natural clay. The catalysts were prepared by the method of ion exchange for Pd and Cu and the incorporation of metalcarbonyl for Mo. The catalysts were characterized by chemical analysis, specific surface area, volume of pores, X-ray diffraction, diffuse reflectance in the ultraviolet-visible region, temperature programmed reduction, hydrogen chemisorptions, NO temperature programmed dessorption, the Fourier transform infrared with adsorbed molecules of CO and NO and with the scanning electron microscopy, electrons energy dispersive analysis. Tests for catalytic activity were made by reaction of direct decomposition of NO in a fixed bed reactor with tubular and continuous flow. The products of reaction were analyzed by Fourier transform infrared detector coupled to a gas cell. The palladium catalysts prepared from the raw material synthesized in the laboratory had similar activities then the catalyst prepared with the commercial mordenite, but poorer selectivities. The bimetallic catalysts were active for longer periods in the reaction conditions employed in this study. The zeolite mordenite presented a promoter effect when compared to other supports. Hence, mono and bimetallics catalysts of palladium are an option for the direct decomposition of NO.