Crescimento de heteroestruturas de van der waals visando a aplicações em nanoeletrônica

Abstract

O presente trabalho estuda a síntese e modificações físico-químicas de alguns materiais bidimensionais para posterior formação de heteroestruturas de van der Waals em larga escala. Em uma primeira etapa, foi investigada a síntese de dissulfeto de molibdênio (MoS2) pela técnica de Deposição Química a partir da fase Vapor (CVD, Chemical Vapor Deposition) sobre substratos dielétricos de HfO2/Si e SiO2/Si. Nós usamos precursores sólidos de enxofre (S) e óxido de molibdênio (MoO3) e variamos tempo e temperatura de crescimento. Através de técnicas de espectroscopia e espectrometria, observamos que o crescimento de MoS2 inicia a partir de 500 °C sobre SiO2 e a partir de 550 °C sobre HfO2. Além disso, vimos que o mecanismo de crescimento sobre HfO2 permite obter um número maior de camadas em relação ao substrato de SiO2 e o MoS2 é mais ordenado neste primeiro substrato. Em uma segunda etapa, foi investigado o crescimento de MoS2 pelo mesmo método sobre grafeno crescido epitaxialmente sobre SiC para formação da heteroestrutura de van der Waals MoS2/grafeno. Foram investigados a influência de três parâmetros no crescimento de MoS2: do ângulo no corte (miscut) do SiC de suporte, da temperatura de crescimento do MoS2 e da presença da camada tampão (buffer layer) entre o grafeno e o substrato. Nós observamos que o MoS2 tem morfologia aprimorada sobre grafeno sobre SiC com maior erro de corte (4°). Além disso, foi observado que o desacoplamento da camada tampão promove o crescimento de MoS2 com melhor coordenação local. Por fim, foi investigado o crescimento de h-BN pela técnica de Epitaxia por Feixe Molecular (MBE, Molecular Beam Epitaxy) sobre MoS2 crescido em dois substratos diferentes: grafeno epitaxial e óxido de silício. Nós observamos que o substrato de origem do MoS2 interfere na sua qualidade estrutural, tendo morfologia aprimorada sobre o grafeno epitaxial, com formação de ilhas triangulares monocamadas, enquanto ocorre o crescimento de ilhas espiraladas sobre o SiO2. Após o crescimento de h-BN, nós observamos que o MoS2 é estável sobre grafeno epitaxial até pelo menos 850 °C, enquanto ocorre sua total degradação à 600 °C quando crescido sobre SiO2. Também observamos o crescimento de nanopartículas de h-BN sobre a heteroestrutura formada de MoS2/grafeno.

The present work studies the synthesis and physical-chemical modifications of two-dimensional materials for later growth of van der Waals heterostructures. In a first study, the synthesis of molybdenum disulfide (MoS2) by chemical vapor deposition (CVD) technique on HfO2/Si and SiO2/Si dielectric substrates was investigated. We used solid precursors of sulfur (S) and molybdenum oxide (MoO3) and investigated different time and temperatures of growth. Through spectroscopy and spectrometry techniques, we observed that the growth of MoS2 starts from 500 °C on SiO2 and from 550 °C on HfO2. In addition, we have seen that the growth mechanism of MoS2 on HfO2 allows a larger number of layers to be obtained in relation to the SiO2 substrate and MoS2 is more coordinated on HfO2. In a second study, MoS2 growth was investigated by the same method on graphene grown epitaxially on SiC to form MoS2/graphene heterostructure. The influence of three parameters on the growth of MoS2 was investigated: the miscut of the SiC, the temperature of MoS2 growth and the presence of the buffer layer between the graphene and the substrate. We observed that MoS2 has an improved morphology on graphene on SiC with a higher miscut (4°). In addition, it was observed that the decoupling of the buffer layer promotes the growth of MoS2 with higher local coordination. Finally, the growth of h-BN was investigated by the Molecular Beam Epitaxy (MBE, Molecular Beam Epitaxy) technique on top of MoS2 grown on two different substrates: epitaxial graphene and silicon oxide. We observed that the substrate of MoS2 affects its structural quality, having improved morphology on epitaxial graphene, with formation of monolayered triangular islands, while the growth of spiral islands on SiO2 occurs. After the growth of h-BN, we observed that MoS2 is stable on epitaxial graphene up to 850 °C, while its total degradation occurs at 600 °C when grown on SiO2. We also observed the growth of h-BN nanoparticles on the formed MoS2/graphene heterostructure.