Preparo e caracterização de membranas de carbono de matriz mista contendo nanozeólita faujasita X modificada com prata

Abstract

Insumos gasosos são de vital importância na cadeia produtiva mundial. Os processos tradicionais de obtenção destes insumos, como a destilação criogênica, demandam demasiada energia. Uma alternativa a estes processos são as separações de gases envolvendo peneiras moleculares de carbono. A obtenção destes elementos de separação, contudo, ainda carece de estudos visando a otimização de sua obtenção, bem como melhorias nas características de permeabilidade e seletividade. O uso de nanozeólitas Faujasita X modificadas com prata (AgX) possui potencial na melhoria destas propriedades. Neste trabalho, foram produzidas membranas de carbono (MC) com e sem a presença de nanozeólitas Faujasita X modificadas e não-modificadas com prata (NaX). As membranas poliméricas e de carbono foram analisadas via técnicas de microscopia, espectroscopia e difração, além de testes de permeação de gases. A formação de zeólitas NaX foi confirmada através de DRX e FRX. Foi observada a redução do número de poros e redução da superfíce zeolítica após a troca iônica através de sorção e dessorção de nitrogênio. A termogravimetria (TGA) demonstrou a estabilidade térmica das zeólitas e a degradação da estrutura polimérica a temperaturas mais elevadas na presença de AgX. A espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) evidenciou a degradação incompleta do polímero no processo de pirólise pela presença de bandas relativas a grupamentos orgânicos, o que não foi observado na degradação de MC contendo AgX, nas quais se observou uma degradação mais robusta. A imobilização da prata em zeólitas Faujasita X pode ser observada pela técnica de espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X, dado que o metal manteve seu estado de oxidação após o processo de aquecimento, na ausência de matriz polimérica. Contudo, na presença de polímero, a prata se reduziu, induzindo os efeitos de degradação reportados no FTIR e TGA. Não se constataram mudanças na estrutura de carbono após a adição de zeólitas, conforme demonstrado pela espectroscopia de Raman. Estudos de permeação não foram conclusivios, dado a grande variabilidade que as amostras apresentaram, contudo as amostras individuais apresentaram uma tendência a um aumento na permeabilidade do gás hélio. O presente trabalho demonstrou a possibilidade de aplicação de nanozeólitas Faujasita X como cargas em membranas de carbono e a estabilização do cátion prata em uma estrutura zeolítica.

Gaseous inputs are of great importance in global suply chain. Tradicional processes, as cryogenic distillation, deman too much energy. An alternative to these processes are the gas sepparation by carbon molecular sieves. These elements of sepparation, however, still lacks studies aiming the optimization of it’s obtainment, as well as improvements in permeability and selectivity characteristics. The use of nanozeolites faujasite X modified with silver (AgX) have potential to improve these properties. On this work were produced carbon membranes (MC) with and without the presence of nanozeolites faujasite X modified and non-modified with silver (NaX). Polymeric and carbon membranes were analyzed by microscopy, sprectroscopy and diffraction techniques, and by gas permeation tests. The formation of NaX zeolites where confirmed by DRX and FRX. A reduction of pore number and zeolitic surface were observed by sorption and desorption of nitrogen. The TGA attest the thermal stability of zeolites and the degradation of the polymeric structure in higher temperatures in the presence of AgX. The FTIR evidenced the incomplete degradation of polymer in pyrolysis process with the presence of bands relative to organic grupments, which was not observed in the degradation of MC with AgX, in which a roboust degradation was observed. The immobilization of silver in faujasite X zeolites can be observed by the XPS technique, given that the metal maintained its oxidation state after the heating process, in the absence of a polymeric matrix. However, in the presence of polymer, silver was reduced, inducing the degradation effects reported in FTIR and TGA. There were no changes in the carbon structure after the addition of zeolites, as demonstrated by Raman spectroscopy. Permeation studies were not conclusive, given the great variability that the samples presented, however the individual samples showed a tendency to an increase in the permeability of the helium gas. The present work demonstrated the possibility of applying faujasite X nanozeolites as fillers in carbon membranes and the stabilization of the silver cation in a zeolitic structure.