Desenvolvimento e caracterização de nanopartículas de PdxCu1-x (x=0,5 e 1) para uso na decomposição catalítica do NO

Abstract

Neste trabalho, nanopartículas de paládio foram obtidas a partir da redução de PdCl2 em água deionizada, empregando ácido ascórbico e citrato de sódio, dois reagentes baratos, de fácil acesso e pouco nocivos à saúde e ao meio ambiente. Através de um método simples, as nanopartículas foram utilizadas para preparar catalisadores suportados em carvão ativado. Pela associação de diferentes técnicas experimentais, foram investigadas as propriedades estruturais e eletrônicas das nanopartículas e dos catalisadores. Além disso, foram realizadas reações de decomposição catalítica de NO, utilizando dois catalisadores com diferentes quantidades de nanopartículas de Pd suportadas em carvão ativado. Os catalisadores Pd/CA mostraram-se ativos em uma larga faixa de temperaturas (50 – 400°C). Para temperaturas acima de 300 °C, foi observado um processo de regeneração do catalisador, cuja origem foi atribuída à redução dos sítios metálicos pelo carbono oriundo do suporte. Visando a preparação de futuros estudos da influência de um segundo metal nas propriedades catalíticas dos materiais desenvolvidos nesse trabalho, foram obtidas nanopartículas de PdCu (Pd0,5Cu0,5), a partir das quais foi preparado um catalisador bimetálico, suportado em carvão ativado. Suas propriedades estruturais e eletrônicas também foram elucidadas nesse trabalho e indicam a formação de nanopartículas constituidas de uma liga Pd-Cu com estrutura cristalina fcc.

In the present work, Pd nanoparticles were obtained via wet chemical reduction of PdCl2 in deionized water employing ascorbic acid and sodium citrate, both inexpensive, accessible and slightly harmful reagents. By means of an effortless method, we prepared carbon supported catalysts from the nanoparticles colloidal suspension. The electronic and structural properties of the nanoparticles and catalysts were investigated by the association of different experimental techniques. Catalysts with two different Pd loadings were prepared and tested as catalysts for the NO direct decomposition. Both Pd/CA catalysts proved to be highly active in the temperature range of 50 to 400 °C. At temperatures above 300 °C, a regeneration process of the catalyst xiii was observed, which origin was attributed to the reduction of the metallic sites by carbon (from the support). Aiming at future investigations concerning the influence of a second metal on the catalytic properties of the materials developed here, PdCu (Pd0,5Cu0,5) nanoparticles were also obtained and used to prepare a bimetallic activated carbon supported catalyst. The electronic and structural properties of the bimetallic system were also elucidated in the present work, indicating the formation of nanoparticles composed by a Pd-Cu alloy in a fcc crystalline phase.