Preparation of tubular alumina-based membranes incorporated with coal fly ash and application as support to ZSM-5 membranes

Abstract

Synthetic membranes are increasingly used in different applications for the concentration, fractionation, and efficient purification of components present in solutions and mixtures of liquids or gases. Ceramic membranes have a large potential over the polymeric ones for applications at high temperature, pressure, and in aggressive environments. However, the preparation of ceramic membranes is expensive. The coal fly ash (CFA) is a burning coal byproduct with structural qualities, mainly composed of silica and alumina oxides, being an appropriate and inexpensive raw material for ceramic membrane addition. Thus, the main objective of this work is to prepare and characterize tubular alumina-based membranes incorporated with CFA, without additive and binder-free, using the centrifugal casting method. In addition, this work aims to use these ceramic membranes as support for the ZSM-5 zeolites prepared without using organic structure-directing agents for application in catalytic processes. The centrifugal casting method with high-speed mold rotation has produced asymmetric membranes with different morphologies at the inner and outer surfaces of the tubes. High CFA fraction in the membranes resulted in higher porosity levels and water permeability, accompanied by a decrease in mechanical strength and in linear shrinkage. Moreover, the observed permeate flux was in the range between 116 and 370 L m-2 h-1 bar-1, and the retention for the cornstarch solution was above 99 % for all the membranes. To test the zeolitic deposition on these tubes, the synthesis of the ZSM-5 zeolite was performed with a theoretical Si/Al ratio of 50. The ZSM-5 zeolite membranes could be successfully synthesized on the tubes using the seeding method followed by the direct hydrothermal synthesis. The prepared materials were characterized by X-ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy and scanning electron microscopy and tested for separation of organic compounds and xylene isomerization reaction. The ceramic membranes CFA-based showed potential application for wastewater treatment and can be used as support to selective layer coatings as the ZSM-5 zeolite.

Les membranes synthétiques sont de plus en plus utilisées dans différentes applications pour la concentration, le fractionnement et la purification efficaces des composants présents dans les solutions, ainsi que dans les mélanges de liquides ou de gaz. Les membranes céramiques ont un grand potentiel par rapport aux membranes polymères pour des applications à haute température, à haute pression et dans des environnements agressifs. Cependant, la préparation des membranes céramiques est coûteuse. La cendre volante de charbon (CFA, de l'anglais coal fly ash) est un sous-produit de la combustion du charbon dont les qualités structurelles, principalement composées d'oxydes de silice et d'alumine, sont une matière première appropriée et peu coûteuse qui peut être ajoutée à des membranes céramiques. Ainsi, l'objectif principal de ce travail est de préparer et de caractériser des membranes tubulaires à base d'alumine incorporées avec la CFA, sans additif et sans liant, en utilisant la méthode de coulée centrifuge. En outre, ce travail vise à utiliser ces membranes céramiques comme support pour les zéolithes ZSM-5 préparées sans utiliser d'agents organiques directeurs de structure pour les procédés catalytiques. La méthode de coulée par centrifugation avec rotation du moule à grande vitesse a produit des membranes asymétriques de morphologies différentes sur les surfaces intérieures et extérieures des tubes. La fraction élevée de CFA dans les membranes a entraîné des niveaux de porosité et une perméabilité à l'eau plus élevée, accompagnés d'une diminution de la résistance mécanique et du retrait linéaire. De plus, le flux de perméat observé était compris entre 116 et 370 L m-2 h-1 bar-1, et la rétention pour la solution d'amidon de maïs était supérieure à 99 % pour toutes les membranes. CPour tester le dépôt zéolitique sur ces tubes, la synthèse de la zéolite ZSM-5 a été réalisée avec un rapport théorique Si/Al de 50. Les membranes de la zéolite ZSM- 5 ont pu être synthétisées avec succès sur les tubes en utilisant la méthode d'ensemencement suivie de la synthèse hydrothermale directe. Les matériaux préparés ont été caractérisés par la diffraction des rayons-X, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier et la microscopie électronique à balayage et ils ont été testés pour la séparation des composés organiques et la réaction d'isomérisation du xylène. Les membranes céramiques à base de CFA ont montré une application potentielle pour le traitement des eaux usées et peuvent être utilisées comme support pour le dépôt des couches de catalyseur comme la zéolite ZSM-5.